Nghiên cứu tổng hợp và đặc trưng vật liệu mới cấu trúc nano trên cơ sở graphen ứng dụng trong xử lí môi trường

Tổng hợp được GO (GOVS, GOSA), rGO, Fe3O4-GO và Fe-Fe3O4-GO. Đặc trưng các vật liệu tổng hợp được và đánh giá khả năng hấp phụ thuốc nhuộm hoạt tính, asen và các ion kim loại nặng của vật liệu tổng hợp được.

NỘI DUNG:

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN ................................................................................ 4

1.1. Giới thiệu chung về vật liệu trên cơ sở cacbon ............................................. 4

1.1.1. Kim cương và graphit ................................ ................................ ................................ ............... 4

1.1.2. Vật liệu cacbon cấu trúc nano ................................ ................................ ................................ 5

1.2. Vật liệu graphen và graphen oxit ................................................................. 10

1.2.1. Cấu trúc của graphen [18] ................................ ................................ ................................ ... 10

1.2.2. Cấu trúc graphen oxit (GO) ................................ ................................ ................................ . 10

1.2.3. Tâm hoạt động của graphen và graphen oxit ................................ ................................ . 12

1.2.4. Các phương pháp tổng hợp GO ................................ ................................ ......................... 13

1.2.5. Các phương pháp tổng hợp graphen ................................ ................................ ................. 15

1.2.6. Các vật liệu nano composit có từ tính trên cơ sở GO, rGO ................................ ....... 26

1.3. Ứng dụng và triển vọng của các vật liệu nghiên cứu trong hấp phụ chất màu

hữu cơ và các ion kim loại nặng ......................................................................... 33

1.3.1. Ứng dụng của các vật liệu GO, rGO trong hấp phụ chất màu và các ion kim loại nặng . 33

1.3.2. Ứng dụng của vật liệu composit trên cơ sở GO, rGO trong hấp phụ .................... 36

CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU VÀ THỰC NGHIỆM ........ 39

2.1. Thực nghiệm ................................................................................................ 39

2.1.1. Hóa chất ................................ ................................ ................................ ................................ ..... 39

2.1.2. Tổng hợp vật liệu graphit oxit ................................ ................................ ............................. 39

2.1.3. Tổng hợp vật liệu GOSA, GOVS và rGO ................................ ................................ ...... 40

2.1.4. Tổng hợp vật liệu nano composit Fe3O4- GOVS ................................ ........................... 42

2.1.5. Xác định điểm đẳng điện của Fe3O4- GOVS và Fe- Fe3O4- GOVS [70] ................. 45

2.1.6. Đánh giá khả năng hấp phụ thuốc nhuộm hoạt tính RR195................................ ...... 45

2.1.7. Đánh giá khả năng hấp phụ As (V) ................................ ................................ ................... 46

2.1.8. Đánh giá khả năng hấp phụ Cu(II) , Cd (II) ................................ ................................ ...... 47

2.1.9. Đánh giá khả năng tái sinh của vật liệu từ tính Fe- Fe3O4- GOVS ............................ 47

2.2. Tính toán quá trình hấp phụ ......................................................................... 47

2.2.1. Tính toán hiệu suất quá trình hấp phụ ................................ ................................ ............... 47

2.2.2. Một số mô hình đẳng nhiệt hấp phụ [71, 72] ................................ ................................ . 48

2.2.3. Động học quá trình hấp phụ [71, 72] ................................ ................................ ................ 49

2.3. Phương pháp nghiên cứu đặc trưng vật liệu ................................................ 50

2.3.1. Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen (X- ray diffraction, XRD) [72, 73] ...................... 50

2.3.2. Phương pháp phổ hồng ngoại biến đổi Fourier - FTIR [75] ................................ ........ 52

2.3.3. Phương pháp phổ điện tử quang tia X (XPS) ................................ ................................ . 52

2.3.4. Phương pháp phổ tán sắc năng lượng tia X (E DX) ................................ ..................... 53

2.3.5. Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua (TEM) và kính hiển vi điện tử truyền

qua phân giải cao (HR - TEM) ................................ ................................ ................................ ......... 55

2.3.6. P hương pháp hiển vi điện tử quét phân giải cao (FE - SEM) ................................ ...... 56

2.3.7. Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ- khử hấp phụ N 2 (BET) [72] ............................... 56

2. 3.8. Phương pháp phổ hấp thụ tử ngoại và khả kiến UV - Vis [73] ................................ 58

2.3.9. Phương pháp quang phổ hấp thụ nguyên tử (AAS) [76]................................ ............ 59

2.3.10. Phương pháp xác định từ tính vật liệu bằng thiết bị từ kế mẫu rung .................... 60

CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN .................................................... 61

3.1. Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp GO và rGO ........... 61

3.1.1. Giản đồ XRD của graphit ban đầu và sau quá trình oxy hóa ................................ .... 61

3.1.2. Một số yếu tố ảnh hưởng đến quá trình bóc lớp graphit oxit sử dụng kỹ thuật vi

sóng và kỹ thuật siêu âm ................................ ................................ ................................ ................... 62

3.1.3. Ảnh hưởng của nhiệt độ đến quá trình khử GOVS về rGO ................................ ...... 69

3.2. Đặc trưng vật liệu GO và rGO tổng hợp được ............................................ 70

3.2.1. Phương pháp nhiễu xạ tia (XRD) ................................ ................................ ...................... 70

3.2.2. Phổ hồng ngoại chuyển dịch Fourier (FTIR) ................................ ................................ . 71

3.2.3. Kính hiển vi điện tử truyền qua độ phân giải cao (HR – TEM) ................................ 72

3.2.4. Hấp phụ và khử hấp phụ Nitơ (BET) ................................ ................................ ............... 74

3.2.5. Phổ điện tử quang tia X (XPS) ................................ ................................ ........................... 75

3.3. Khảo sát một số yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp Fe3O4-GOVS . 78

3.3.1. Khảo sát ảnh hưởng của nhiệt độ phản ứng đồng kết tủa ................................ ........... 79

3.3.2 . Ảnh hưởng nồng độ đầu ................................ ................................ ................................ ....... 83

3.3.3 . Ảnh hưởng pH ................................ ................................ ................................ ......................... 87

3.3.4. Ảnh hưởng của tốc độ khuấy ................................ ................................ .............................. 88

3.4. Tổng hợp vật liệu Fe3O4-GOVS và Fe-Fe3O4-GOVS ................................ 90

3.5. Đặc trưng vật liệu Fe3O4-GOVS và Fe-Fe3O4-GOVS................................. 91

3.5.1 . Nghiên cứu nhiễu xạ tia X (XRD) ................................ ................................ ..................... 91

3.5.2 . Kính hiển vi điện tử truyền qua TEM và kính hiển vi điện tử truyền qua độ phân

giải cao HR- TEM ................................ ................................ ................................ ............................... 92

3.5 .3. Phổ hồng ngoại chuyển dịch Fourier (FTIR) ................................ ................................ . 93

3.5.4. Phổ tán sắc năng lượng tia X (EDX) của Fe- Fe3O4- GOVS và Fe3O4- GOVS .... 94

3. 5.5 . Hấp phụ và khử hấp phụ Nitơ (BET) của Fe- Fe3O4- GOVS và Fe3O4- GOVS ... 95

3.5.6. Phổ quang điện tử tia X (XPS) của Fe- Fe3O4- GOVS và Fe3O4- GOVS ............... 96

3.5.7 . Từ tính của vật liệu Fe- Fe3O4- GOVS và Fe3O4- GOVS ................................ ............. 98

3.6. Đánh giá khả năng hấp phụ của GOSA, GOVS và rGO ............................. 99

3.6.2. Động học quá trình hấp phụ RR195 trên GOVS và rGO ................................ ........ 106

3.7. Đánh giá khả năng hấp phụ của Fe3O4-GOVS và Fe-Fe3O4-GOVS ......... 110

3.7.1 . Đánh giá khả năng hấp phụ RR195 của Fe3O4- GOVS và Fe- Fe3O4- GOVS .... 110

3.7.2. Hấp phụ ion kim loại nặng Cu(II) và Cd(II) ................................ ................................ . 111

3.7.3. Hấp phụ As(V) trên vật liệu GOVS, Fe3O4- GOVS và Fe- Fe3O4- GOVS ........... 121

3.8. Đánh giá khả năng tái sử dụng của vật liệu ............................................... 128

KẾT LUẬN ........................................................................................................ 132

DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ……………………….. 134

NHỮNG ĐIỂM MỚI CỦA LUẬN ÁN ........................................................... 135

TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................................ 136

PHỤ LỤC .

LINK DOWNLOAD

NỘI DUNG: