Nghiên cứu biến tính graphen oxit dạng khử bằng sắt oxit và ứng dụng

Ô nhiễm kim loại độc hại đã tr ở thành một trong những vấn đề môi trường nghiêm trọng hiện nay. Nhiều phương pháp tách kim loại nặng khỏi nước thải khác nhau đã được nghiên cứu như kết tủa hóa học, trao đổi ion, hấp phụ, điện hóa, keo tụ…, trong đó, hấp phụ là phương pháp hiệu quả và kinh tế với thiết kế và vận hành đơn giản. Rất nhiều loại chất hấp phụ khác nhau đã được nghiên cứu và sử dụng [42]. Tuy nhiên, việc tìm kiếm các chất hấp phụ mới vẫn luôn là thách thức lớn đối với các nhà khoa học.

Graphen là loại vật liệu mới - vật liệu nano cacbon hai chiều. Từ khi tách thành công graphen vào năm 2004 và tiếp đến là giải Nobel vật lý của hai nhà khoa học Andrei Geim và Konstantin Sergeevich Novoselov thì việc nghiên cứu về graphen đã phát tri ển nhanh chóng. Sự phát triển này dựa trên những tính chất đặc biệt của graphen như độ dẫn điện, độ bền cơ học cao, dẫn nhiệt tốt, không thấm khí, trong suốt. Nhiều nghiên cứu về graphen thường dựa trên việc oxy hóa graphit thành graphit oxit/graphen oxit theo phương pháp Hummers. Quá trình oxy hóa kèm theo bóc tách bằng siêu âm tạo ra graphen oxit, sau đó khử graphen oxit thành graphen bằng các chất khử khác nhau. Trong đó, axit ascorbic được xem là tác nhân khử không độc và thân thiện với môi trường. Đồng thời, các sản phẩm hình thành từ sự oxy hóa axit ascorbic cũng góp ph ần ổn định các tấm graphen tạo thành, ngăn cản sự kết tụ [43, 149].

NỘI DUNG:

DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT..................................................................................vi
DANH MỤC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ.................................................................................... viii
DANH MỤC CÁC BẢNG .................................................................................................xii
ĐẶT VẤN ĐỀ ......................................................................................................................1
Chương 1. TỔNG QUAN TÀI LIỆU...................................................................................4
1.1. GRAPHIT, GRAPHIT OXIT/GRAPHEN OXIT VÀ GRAPHEN OXIT DẠNG KHỬ
..............................................................................................................................................4
1.1.1. Graphit .................................................................................................................................. 4
1.1.2. Graphit oxit và graphen oxit................................................................................................ 5
1.1.2.1. Giới thiệu về graphit oxit và graphen oxit......................................................5
1.1.2.2. Các phương pháp tổng hợp graphit oxit/graphen oxit ...................................6
1.1.2.3. Cấu trúc của GO.............................................................................................8
1.1.3. Graphen oxit dạng khử (reduced graphene oxide: rGO) ................................................... 9
1.1.3.1. Graphen và graphen oxit dạng khử ................................................................9
1.1.3.2. Tổng hợp graphen.........................................................................................10
1.1.4. Ứng dụng của graphen oxit và graphen............................................................................ 15
1.2. BIẾN TÍNH GRAPHEN/GRAPHEN OXIT BẰNG OXIT KIM LOẠI VÀ ỨNG
DỤNG.................................................................................................................................16
1.3. COMPOSIT SẮT TỪ OXIT/GRAPHEN ...................................................................18
1.3.1. Tổng hợp composit sắt từ oxit/graphen ............................................................................ 19
1.3.1.1. Phương pháp tổng hợp trực tiếp...................................................................19
1.3.1.2. Phương pháp gián tiếp .................................................................................21
1.3.2. Một số ứng dụng của composit Fe3O4/rGO(GO) ............................................................ 23
1.3.2.1. Ứng dụng trong hấp phụ...............................................................................24
1.3.2.2. Ứng dụng trong điện hoá..............................................................................25
1.4. SƠ LƯỢC VỀ CẢM BIẾN KHÍ DỰA TRÊN -Fe2O3 .............................................27
Chương 2. MỤC TIÊU, NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU ...................31
2.1. MỤC TIÊU ..................................................................................................................31
2.2. NỘI DUNG..................................................................................................................31
2.3. PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU ...............................................................................31
2.3.1. Các phương pháp đặc trưng vật liệu ................................................................................. 31
2.3.1.1. Phương pháp nhiễu xạ tia X (X-ray diffraction: XRD) ................................31
2.3.1.2. Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ-khử hấp phụ N2 ......................................32
2.3.1.3. Phương pháp phổ hồng ngoại (FTIR) ........................................................33
2.3.1.4. Phương pháp hiển vi điện tử quét (Scanning Electron Microscopy-SEM) ..33
2.3.1.5. Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua (Transmission Electron
Microscopy: TEM). .........................................................................................34
2.3.1.6. Phổ quang điện tử tia X (XPS) .....................................................................34
2.3.1.7. Phương pháp phân tích nhiệt........................................................................35
2.3.1.8. Phương pháp xác định tính chất từ của vật liệu...........................................35
2.3.2. Các phương pháp phân tích............................................................................................... 36
2.3.2.1. Phương pháp phổ hấp thụ nguyên tử (AAS) .................................................36
2.3.2.2. Phương pháp Von-Ampe hòa tan..................................................................36
2.4. THỰC NGHIỆM .........................................................................................................37
2.4.1. Hoá chất .............................................................................................................................. 37
2.4.2. Tổng hợp graphit oxit (GrO) và graphen oxit (GO) ........................................................ 38
2.4.3. Tổng hợp graphen oxit dạng khử (rGO)........................................................................... 39
2.4.4. Tổng hợp composit oxit sắt từ/graphen oxit dạng khử (Fe 3O4/rGO) ............................. 39
2.4.5. Chuẩn bị điện cực .............................................................................................................. 41
2.4.6. Chế tạo cảm biến ................................................................................................................ 41
2.4.7. Khảo sát sự hấp phụ ion kim loại lên vật liệu Fe 3O4/rGO tổng hợp............................... 42
2.4.7.1. Xác định điểm điện tích không (pHPZC) ........................................................42
2.4.7.3. Nghiên cứu động học hấp phụ ......................................................................43
2.4.7.4. Ảnh hưởng của các ion cạnh tranh đến sự hấp phụ As(V) lên vật liệu
Fe3O4/rGO.......................................................................................................43
2.4.8. Ứng dụng điện cực than thuỷ tinh biến tính xác định paracetamol (PRC) .................... 44
2.4.9. Khảo sát tính nhạy khí của cảm biến ................................................................................ 44
Chương 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN..........................................................................45
3.1. TỔNG HỢP COMPOSIT Fe3O4/rGO VÀ NGHIÊN CỨU SỰ HẤP PHỤ CÁC ION
KIM LOẠI NẶNG .............................................................................................................45
3.1.1. Đặc trưng vật liệu tổng hợp ............................................................................................... 45
3.1.2. Ứng dụng của composit Fe3O4/rGO trong hấp phụ ion kim loại nặng ........................... 52
3.1.2.1. Xác định điểm điện tích không (pHPZC) ........................................................52
3.1.2.2. Ảnh hưởng của pH đến sự hấp phụ ..............................................................52
3.1.2.3. Động học hấp phụ.........................................................................................55
3.1.2.4. Đẳng nhiệt hấp phụ ......................................................................................63
3.1.2.5. Ảnh hưởng của các ion cạnh tranh đến sự hấp phụ As(V) lên Fe3O4/rGO..68
3.2. TỔNG HỢP COMPOSIT Fe3O4/rGO ỨNG DỤNG TRONG CẢM BIẾN ĐIỆN
HÓA VÀ CẢM BIẾN KHÍ ................................................................................................70
3.2.1. Đặc trưng vật liệu tổng hợp ............................................................................................... 71
3.2.2. Ứng dụng composit Fe3O4/rGO trong biến tính điện cực ............................................... 76
3.2.2.1. Khảo sát điều kiện để biến tính điện cực......................................................76
3.2.2.2. Tính chất điện hóa của PRC trên các điện cực biến tính .............................81
3.2.2.3. Các yếu tố ảnh hưởng đến tín hiệu Von-Ampe hòa tan ................................82
3.2.2.4. Khoảng tuyến tính, giới hạn phát hiện và độ lặp lại ....................................89
3.2.2.5. Xác định PRC trong các mẫu thực ...............................................................92
3.2.3. Ứng dụng composit Fe3O4/rGO trong cảm biến khí ....................................................... 93
3.2.3.1. Đặc trưng composit Fe3O4/rGO sau khi xử lý nhiệt.....................................93
3.2.3.2. Ứng dụng trong cảm biến khí .......................................................................96
KẾT LUẬN CHÍNH.........................................................................................................105
CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG B Ố LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN............................107
TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................................................109

LINK DOWNLOAD